項目簡(jiǎn)介：
本項目（21603225國家自然科學(xué)基金青年基金）旨在通過(guò)對光陽(yáng)極的基底電極、電極-溶液界面進(jìn)行功能層的組裝，合理構筑復合光陽(yáng)極體系，提高電活性和穩定性，并探討光電催化分解水中界面功能層的作用和電荷傳輸機理。
前期研究了助催化劑、解液離子、基底電子傳導層等因素對電極溶液界面、電極——基底界面及電性能的影響，并發(fā)表光電催化分解水研究的Perspective文章（ACS Catal.2017，7：675），系統總結和討論了助催化劑、電解液和界面功能層修飾的重要作用，2018年模擬自然光合系統PSII中的P680、Tryz酪氨酸、CaMn4O5水氧化中心的關(guān)鍵功能，將BiVO4光陽(yáng)極和Co分子催化劑結合，并引入層狀氫氧化物和氧化石墨烯作為空穴傳輸中間體，復合光陽(yáng)極顯示出高效、穩定的光電氧化水活性太陽(yáng)能至氫能轉化效率高達2%。研究發(fā)現Co分子可顯著(zhù)促進(jìn)表面水氧化反應動(dòng)力學(xué)，降低過(guò)電位，LDH界面層具有空穴儲存層的作用，抑制BiVO4電極腐蝕，氧化石墨烯可顯著(zhù)促進(jìn)LDH/BiVO4：和分子催化劑之間的電荷傳輸。該工作表明利用仿生策略和表界面修飾策略構建人工光合系統的可行性，為高效光陽(yáng)極系統的構建指明新方向（J.Am.Chem.Soc.，2018，140(9)，3250-3256）。
